无金属氮掺杂的碳材料由于其成本低,中国准化表面积高和可调节的电导率和电化学活性,而作为贵金属催化剂的最有希望的替代品之一,引起了广泛关注。
成果简介最近,电力度电日本东京工业大学大学元素战略研究中心叶天南(Tian-NanYe)助理教授,电力度电鲁杨帆(YangfanLu)助理教授与细野秀雄(HideoHosono)教授和华中科技大学武汉光电国家研究中心肖泽文(ZewenXiao)教授合作,设计合成了一种新型的Pd基金属間化合物电子盐材料Y3Pd2,实现了Pd活性中心高电子密度的特性,机理研究表明,带负电的Pd活性位点促进了有机卤化物分子的活化,从而显著提高了Suzuki交叉偶联反应活性,与金属Pd相比,Y3Pd2活性提高了近10倍,活化能降低了近~35%。因此,企业如何设计一种具有高电子密度的Pd活性中心的异相催化剂,同时保证其具有优异的催化稳定性能是Suzuki交叉偶联反应的一大难题。
为了克服底物活化而造成的高反应势垒,联合力标无论是均相和异相Pd基催化剂都依赖于高电子密度的Pd活性位点,联合力标而异相催化比均相催化具有明显易于分离再利用的优势,但是负载型的异相Pd基催化剂同样存在活性金属Pd溶解或者团聚等问题,导致了催化剂稳定性存在问题。例如,召会议C12A7:e-电子盐材料可以作为优良的电子给体,召会议调节负载的过渡金属的电子结构,从而改变底物分子的吸附形态,达到控制催化反应的选择性的目的(ChemicalScience2016,7,5969),LaCu0.67Si1.33电子盐材料通过将过渡金属Cu嵌入到到由La,Cu和Si组成的金属間化合物晶格中,实现了Cu活性中心对H2分子活化的显著提升,在芳香硝基化合物加氢还原反应中表现出了及其优异催化活性(J.Am.Chem.Soc.2017,139,17089)。工作(c)计算得到的Y3Pd2最稳定晶面(0001)以及对应的功函与金属Y和金属Pd 作对比。
鲁杨帆教授简介:中国准化鲁杨帆,博士,东京工业大学助理教授。电力度电(d)Y3Pd2(0001)的费米能级与有机卤化物对应的LUMO和HOMO能级比较。
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联合力标(b) Y3Pd2和金属Pd的X射线光电子能谱图。附更新内容:召会议新的主页设计Spotify重新设计了主页,使大屏幕体验与移动和桌面应用保持一致。
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